近日，乐动网页版韩永昌教授与大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室傅碧娜研究员、张东辉院士及美国Emory大学Joel M. Bowman教授合作，发现了化学反应中碰撞诱导的新奇漫游(roaming)机理。
漫游（roaming）机理是反应动力学中的一种新奇反应机理，与常规的经过最小反应能量途径产生的机理大不相同。尽管漫游机理已经在单分子解离反应中被发现和报道，但是很少有关于双分子碰撞反应的研究。在本研究中，研究人员针对重要的双分子燃烧反应H +C2H4→H2+ C2H3开展了高精度的理论计算研究，揭示了该反应中新奇的碰撞诱导漫游机理。除了络合物介导（complex-mediated）的漫游机理之外，该研究还发现了一个非络合物形成的漫游机理，可以将这个过程类似描述为直接的非弹性碰撞，经过碰撞后其中一个H原子很快出去，然后抽取一个H原子生成H2，并将这个反应机理命名为“碰撞诱导(collision-induced)”漫游。通过络合物介导和碰撞诱导这两种漫游机理发生的产物，会呈现出明显不同的产物散射角分布，但是，两者都会产生内振转高度激发的C2H3。并且，与经过最小反应能量途径的直接抽取机理相比，漫游机理会产生明显不同的动力学信息。这个工作不仅澄清了氢原子与乙烯反应的动力学机理，而且预测了其它反应也很有可能跟这个新的漫游反应机理(collision-induced roaming)有关，为实验探测漫游机理提供了很好的理论支持。
相关研究成果发表在英国皇家化学会旗舰期刊《Chemical Science》上，该期刊为化学领域顶级期刊之一，2019影响因子9.556，乐动网页版博士生付艳林为论文第一作者，韩永昌教授为共同通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金委、国家科技部重点研发计划和中科院的支持。
文章链接：
